搭载锂金属负极的硫化物全固态电池，因高安全性、高比容量成为下一代新能源动力电池的核心发展方向，但其商业化进程长期被两大问题困扰：

一

充放电循环中晶态锂枝晶持续生长，易引发电池容量衰减甚至失效；

二

电解质-电极界面相容性差，离子传输动力学弱，低温环境下电池性能大幅下降，成为行业内亟待攻克的技术难题。

这些难题近日迎来新突破。深圳理工大学材料科学与能源工程学院副教授杨文团队与北京理工大学化学与化工学院教授张磊宁团队联合攻关，创新性提出聚多巴胺改性硫化物电解质策略，实现了非晶态锂在全固态锂金属电池均匀沉积。各向同性的非晶锂有效抑制了固态锂金属电池的枝晶形成，并提升了界面离子传输效率，让硫化物全固态电池实现低温高容量、长循环寿命与高倍率性能的三重提升。

论文上线截图

相关研究成果发表于国际顶级期刊Materials Science and Engineering:R:Reports，为宽温域、高能量密度固态电池的研发提供了全新思路。

研究团队以经典硫化物电解质Li5.5PS4.5Cl1.5（LPSCl）为基础，引入聚多巴胺（PDA），通过无溶剂干膜制备方法制备出PDA改性LPSCl电解质层。实验证实，当PDA改性策略没有破坏LPSCl原有的晶体结构——PDA产生的羟基自由基与锂负极的结合能远强于锂-锂相互作用，会优先钝化锂负极表面，形成保护屏障，同时参与锂原子沉积过程，促使锂在负极表面形成均匀的非晶态锂层，而不是容易引发枝晶的晶态锂结构；沉积层中伴随生成的少量氢氧化锂纳米晶体，还能进一步提升锂离子传导性。

同时，裹着聚多巴胺的LPSCl电解质颗粒，在电池充放电的循环过程中，能促进形成一层有机和无机成分相结合的固体电解质界面层（SEI层）。这层SEI层薄而致密，厚度约100纳米，主要由氢氧化锂、氯化锂这些无机成分构成，还搭配了聚多巴胺分解后形成的有机成分，既具备较高的机械强度，又能让锂离子快速传导。

这层特殊的界面层带来了两大关键改善：

一

让电极和电解质的连接面结构更稳固，在0.5mA cm⁻²的电流密度下充放电循环50次后，两者的接触面依然紧密贴合，没有出现空隙和裂痕，循环后的电解质硬度能保持26.6GPa，是未改性LPSCl电解质的三倍，能有效抵抗电池循环中锂离子运动带来的结构损坏；

二

大幅降低了锂离子在界面处的传输阻力，其仅为未改性电解质的三分之一，从根源上缓解了电池界面易开裂、锂离子传输不通畅的行业通病。

基于PDA-LPSCl电解质层的

Li–Cu电池中锂沉积物结构表征

（a）0.1mA cm⁻²下充电2h后的TEM图像及FFT插图；

（b）相同条件充电100h后的同步辐射二维衍射图像；

（c）同步辐射XRD谱图；

（d）PDF分析。

在PDA-LPSCl电解质层中，锂沉积的相组成与微观形貌表现出明显差异。如图1a所示，在同样0.1mA cm⁻²电流密度下沉积2h后，TEM图像显示沉积层以非晶态为主，并伴随少量LiOH纳米晶均匀分布；相应FFT图案中未见明显长程有序的衍射信号。随着充电时间延长至100h，同步辐射二维衍射图像（图1b）仍未观察到金属锂的特征条纹，而仅出现LiOH的弥散环，进一步佐证了沉积物长期处于无序或低有序态。同步辐射XRD（图3.8c）与PDF分析（图3.8d）结果表明，沉积物主要由LiOH构成，在约3.1Å与5.7Å处出现的短程有序峰可归因于非晶/纳米晶锂与含氧物种之间的局域配位。综上所示，PDA的引入不仅改变了锂沉积物的相组成，而且显著稳定了非晶态/纳米结构特征，能够有效缓解局部电流集中和枝晶化行为，从而提升沉积层的可控性与循环稳定性。

研究团队通过一系列系统的性能测试，充分验证了PDA-LPSCl电解质的优异电化学性能。在2.6–4.5V电压范围下，Li/PDA1-LPSCl/LNTO@LCO全电池体系在室温、0.1C倍率下可实现178mAh g⁻¹的高放电容量；在-20℃低温环境下，容量保持率达92.8%；即便在-30℃的极端低温、0.1C倍率下仍能提供157.6mAh g⁻¹的可逆容量，室温容量保持率超88%，其低温性能显著优于传统硫化物基电池。

该电池的倍率与循环性能同样表现突出，室温环境下，0.8C倍率循环1000次后容量保持率仍达80.0%，1.0C高倍率循环250次容量保持率为95.6%；在高正极负载的工况下，0.3C倍率循环200次，容量保持率仍能达到84.1%。低温循环稳定性也表现优异，-20℃、-30℃低温环境下，电池在对应倍率下分别循环80次、60次后，容量保持率可达78.9%、79.7%。此外，Li/PDA-LPSCl/Li对称电池在0.5mA cm⁻²电流密度和0.5mAh cm⁻²容量条件下，可实现2000小时稳定循环，展现出极佳的长期循环工作性能。

Li/PDA-LPSCl/LNTO@LCO全电池的电化学性能

(a)不同温度下的充放电曲线（-30℃、-20℃、室温），所有电池的截止电压为2.6–4.5V（1C=140mAh g⁻¹）；

(b) 不同温度下的首次循环库仑效率（−30℃、−20℃、室温）；

(c) 0.1C首次循环后不同温度下的奈奎斯特图（−30℃、−20℃、室温）；

(d) 室温下在2.6V至4.5V间循环的电化学倍率性能；

(e) 室温下在0.8C（0.96mA cm⁻²）和1.0C（1.10mA cm⁻²）高电流密度下的循环性能，该电池在前两个循环中以0.1C的低电流密度激活；

(f) 室温下在0.3C（0.71mA cm⁻²）电流密度下的循环性能；

(g) 0.2C（0.22mA cm⁻²）和−20℃下的循环性能，以及0.1C（0.12mA cm⁻²）和−30℃下的循环性能。

此次研究开发的PDA-LPSCl电解质改性技术，是硫化物全固态电池领域的一项重要技术探索，其核心亮点在于以简单的聚多巴胺改性策略，同时实现了锂枝晶抑制、界面稳定性提升与宽温域性能优化三大目标，既无需改变传统LPSCl电解质的核心结构，又通过羟基自由基的作用机制实现了非晶锂的均匀沉积，还构建出兼具机械强度与离子传导性的有机-无机杂化SEI层，让电池在低温、高倍率、长循环等关键性能上实现了同步提升。

这一研究成果不仅为解决硫化物全固态电池商业化进程中的核心技术瓶颈提供了切实可行的新方案，更从材料改性和界面调控的角度，为宽温域、高能量密度全固态电池的研发提供了全新的实验依据和设计思路。未来，该技术若进一步产业化落地，有望大幅提升全固态电池在新能源汽车等领域的适配性，助力动力电池向更安全、更耐用、更适应复杂工况的方向发展。

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